Forschung
Die AG Attosekunden-Laserphysik beschäftigt sich mit der Erforschung der Physik auf der elektronischen Zeitskala durch Attosekunden-Spektroskopie.
Orbitals
Die Gruppe untersucht die Wechselwirkung von Laserlicht und Materie bei Intensitäten oberhalb der Grenze, die mit traditioneller nichtlinearer Optik beschrieben werden kann. Die Intensität ist zu hoch, als dass die Potenzreihenentwicklung der nichtlinearen Optik konvergieren würde, aber immer noch niedrig für ausgeprägte Quantenkohärenzen genug. Dieses Forschungsgebiet, das als Starkfeldphysik oder extreme nichtlineare Optik bezeichnet wird, führt zu Phänomenen, die auf der Attosekunden-Zeitskala auftreten, und bietet gleichzeitig die Möglichkeit, Lichtblitze von Attosekunden-Dauer zu erzeugen. Wissenschaftliche Erkenntnisse über ultraschnelle Physik und die technologische Entwicklung ultraschneller Lichtquellen gehen Hand in Hand.
In den letzten Jahren wurden vielversprechende Fortschritte bei der Starkfeldwechselwirkung von Licht und Materie in festen Materialien erzielt. Aufgrund ihrer höheren Dichte könnte die Erzeugung von Harmonischen höherer Ordnung (HHG) aus Festkörpern Gasphasenquellen in Bezug auf die Umwandlungseffizienz übertreffen. Darüber hinaus ist die erforderliche Intensität für HHG aus Festkörpern im Vergleich zur Gasphase wesentlich geringer, was die Anforderungen an den Erzeugungslaser erleichtert. Zusammen mit dem Verzicht auf die für die Gasphasen-HHG erforderlichen Vakuum-Strahlführungen könnte die Attosekunden-Technologie in Festkörpern mit einfacheren und kompakteren Versuchsaufbauten breitere Anwendung finden.
Ein Ziel der Gruppe ist es, neue Methoden der Laserpulserzeugung zu entwickeln. Bisher konnten Laserpulse mit einer Dauer von einer Femtosekunde oder kürzer nur im Vis-IR sowie im extremen UV erzeugt werden, aber das tiefe UV ist ein Spektralbereich, in dem solche extrem kurzen Laserpulse bisher nicht verfügbar waren. Die harmonische Konkatenierung ist unsere neue Methode zur Synthese von ultrakurzen Pulsen, die rekordverdächtig kurze Wellenformen im tiefen UV von nur 1,5 fs liefert.
Ein weiteres Ziel ist es, die Physik auf der elektronischen Zeitskala durch Attosekunden-Spektroskopie zu verstehen. Für die Manipulation von Pump- und Probepulsen im Vis-IR und extremen UV sind normalerweise Strahlführungen von mehreren Metern Länge erforderlich. Wir haben Strahlführungen auf einer Zentimeterskala entwickelt, die eine transiente Absorption und Dispersion im tiefen UV-Bereich ermöglichen. Ziel dieses Projekts ist es, die nichtlineare Reaktionszeit von dünnen Gläsern, Kristallen und Flüssigkeitsfilmen zu messen, um die Grenzen der lichtinduzierten Signalverarbeitung auszuloten.
Harmonic Concatenation
Wellenformen mit einer Dauer, die kurz genug ist, um die elektronische Zeitskala zu erforschen, können sowohl im extremen UV-Bereich als auch im sichtbaren Infrarotbereich (Vis-IR) des elektromagnetischen Spektrums erzeugt werden. Die Erzeugung hoher Harmonischer kann verwendet werden, um isolierte Attosekundenpulse und Pulszüge im extremen UV zu erzeugen, und seit kurzem wird die kohärente Synthese von optischen Pulsen verwendet, um optische Subzyklen-Wellenformen im Vis-IR-Bereich zu erzeugen. Im tiefen UV (Deep UV, DUV), wo viele grundlegende aromatische Moleküle Strahlung absorbieren und photochemische Reaktionen durchlaufen, konnten Pulse mit so extrem kurzen Pulsdauern bisher nicht erzeugt werden.
Die harmonische Konkatenation ist unsere neue Methode zur Synthese von ultrakurzen Pulsen. Das Prinzip ist die Verkettung von räumlichen und zeitlichen Harmonischen, die durch zwei nichtkollineare Vis-IR-Pulse erzeugt werden. Kaskadierte Prozesse der Frequenzumwandlung und Selbstbeugung in einer dünnen dielektrischen Platte ergeben ein vielfältiges Emissionsmuster zeitlicher und räumlicher Harmonischer. Der Emissionswinkel der harmonischen Ordnungen ist abhängig von der Frequenz. Diese raumzeitliche Kopplung wird genutzt, um zwei benachbarte Raumharmonische zu verketten, indem der Kreuzungswinkel der Grundimpulse angepasst wird. Es entstehen breitbandige Wellenformen, von denen die niederfrequenten Bänder zu einer Raumharmonischen und die höherfrequenten Bänder zu der anderen Raumharmonischen gehören. Um ultrakurze Wellenformen aus diesen Frequenzbändern zu synthetisieren, müssen deren Phasen angepasst werden. Dies wird durch die Steuerung der Groove-Envelope-Phase (GEP) der fundamentalen Pulse erreicht, die durch ihre Verzögerung auf der Subzykluszeitskala bestimmt wird. Unter Verwendung von zeitlichen Harmonischen dritter Ordnung synthetisiert die Verkettung zweier räumlicher Oberwellen tiefe UV-Wellenformen von nur 1,5 fs!
J. Reislöhner, C. Leithold, and A. N. Pfeiffer, "Harmonic concatenation of 1.5-femtosecond-pulses in the deep ultraviolet", ACS Photonics, 10.1021/acsphotonics.9b00219 (2019).
Miniature beamline
Der Wellenlängenbereich mit Photonenenergien von 5-15 eV ist für spektroskopische Verfahren sehr wichtig, da sich Bindungsenergien von Valenzelektronen in der Regel innerhalb dieses Bereichs befinden. Um beispielsweise die transiente Änderung von Bandstrukturen in Dielektrika und die damit verbundenen Abschirmungen eines Starkfeldpulses zu beobachten, sind Abfragepulse erforderlich, die i) eine kürzere Dauer als die optische Periode des Starkfeldpulses aufweisen, ii) die Wellenlänge der dielektrischen Bandlücke umfassen und iii) an der Probenposition verfügbar sind.
Wir entwickeln Miniatur-Beamlines für die transiente Absorption, eine neuartige Methode in der Attosekunden-Spektroskopie. Die harmonische Konkatenation ist eine ideale Quelle, denn ein generisches Merkmal ist, dass diese Wellenformen räumlich von den Grundimpulsen getrennt sind und somit für den sofortigen spektroskopischen Einsatz ohne nachfolgende optische Elemente zur Verfügung stehen.
Subcycle Nonlinear Spectroscopy
Wir untersuchen die Zeitabfolge der nichtlinearen Reaktion von dünnen Gläsern, Kristallen und Flüssigkeitsschichten. Diese Materialien haben eine Bandlücke im Bereich von 5-10 eV und damit eine wesentlich kürzere Ansprechzeit als Halbleiter. Die Auswirkungen betreffen die Grenzen der lichtinduzierten Signalverarbeitung.
Durch die nichtkollineare Wechselwirkung von fundamentalen Lichtpulsen innerhalb der Proben werden zusätzliche Lichtimpulse erzeugt, deren Zeitverlauf die nichtlineare Dynamik im Medium widerspiegelt. Diese Dynamik wird durch Rekombination der erzeugten Pulse mit den Grundimpulsen gemessen. Ein geeignetes optisches System muss nach der Interaktion in der Probe gleiche Weglängen für alle Impulse gewährleisten, was aufgrund von Oberflächenunregelmäßigkeiten der Optik normalerweise nicht möglich ist. In unserem neuartigen Ansatz werden Oberflächenunregelmäßigkeiten durch ein dynamisches optisches System kompensiert.