Mind the (van der Waals) Gap
Wie ultrakurze Laserpulse die elektronische Ladungsverteilung in atomar dünnen Materialien verändern
Volloptische Steuerung der Grenzflächenpolarisation in MoS₂/WSe₂-Heteroschichten
Foto: Muhammad Sufyan Ramzan
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Ein intensiver Lichtstrahl kann die Verteilung der Elektronen in einem zweidimensionalen Material innerhalb von weniger als 50 Femtosekunden verändern. Dadurch wird ein transienter Zustand der Elektronendynamik sichtbar, der auftritt, bevor sich die Atome nennenswert bewegen.
Um Materialien mithilfe von Licht gezielt zu steuern, muss verstanden werden, wie ihre Elektronen auf intensive, ultrakurze Laserpulse reagieren. An Grenzflächen zwischen atomar dünnen Materialien kann diese Reaktion besonders komplex sein: Elektronen können zwischen den einzelnen Schichten übertragen werden und dadurch die lokale elektrische Polarisation innerhalb von Zeitskalen verändern, die experimentell nur schwer zugänglich sind.
Mithilfe von Echtzeit-Simulationen auf Basis quantenmechanischer ab-initio-Methoden untersuchten Dr. Muhammad Sufyan Ramzan und Prof. Caterina Cocchi gemeinsam mit Prof. Giancarlo Soavi eine MoS₂/WSe₂-Heterodoppelschicht, die etwa 100 Femtosekunden lang Laserpulsen zunehmender Intensität ausgesetzt wurde. Die Ergebnisse zeigen, dass intensive Laserfelder eine nichtlineare Umverteilung der elektronischen Ladung hervorrufen, die zu einer ausgeprägten transienten Polarisation an der Grenzfläche führt. Bei den höchsten Intensitäten erstreckt sich die Elektronenverteilung über die einzelnen Schichten hinaus. Gleichzeitig weisen Veränderungen im Spektrum der emittierten hohen Harmonischen auf den Übergang zu einer stark nichtlinearen optischen Antwort hin.
Die in Nano LettersExterner Link veröffentlichten Ergebnisse zeigen, wie intensives Licht die elektronischen Eigenschaften einer zweidimensionalen Grenzfläche verändern kann, noch bevor ausgeprägte Bewegungen des Kristallgitters einsetzen. Die Erkenntnisse bilden eine Grundlage für das Verständnis ultraschneller Polarisationsdynamiken und eröffnen neue Perspektiven für die gezielte Steuerung der optischen Antwort atomar dünner Materialien mithilfe von Licht.